Hasil Pencarian  ::  Simpan CSV :: Kembali

"Membran perovskite diketahui memiliki kemampuan untuk memisahkan oksigen dari udara. Penelitian yang berkelanjutan terus dilakukan untuk mengembangkan teknologi membran perovskite. Penulisan ini membahas hasil penelitian mengenai kinerja membran perovskitc. LaFe._8Ni 0203"yang dipreparasi dengan metode yang dilakukan oleh RJ. Ritchie, RJ. Richardson dan Dan Luss (RRD). Hasil yang diperoleh dalam penelitian ini adalah membran perovskite yang dipreparasi dengan menggunakan metode RRD memiliki permeabilitas 2.10-' mol/cm.s, konversi metana 40 %, selektivitas terhadap H2 dan CO masing-masing sebesar 60 % dan 30 %. Penelitian dilakukan pada suhu 850 °C."

"Penggunaan reaktor membran dalam memproduksi gas sintesis melalui reaksi oksidasi parsial metana memiliki keuntungan dimana oksigen yang digunakan pada reaksi tersebut dapat Iangsung diambil dari udara. Namun demikian, pengoperasian reaktor membran memiliki beberapa kendala yang terutama disebabkan karena temperatur pengoperasiannya yang relatif tinggi yaitu antara 700-1000 0C. Kendala utama dari penggunaan reaktor membran tersebut adalah melakukan pengeleman antara material membran dengan material penyusun dari reaktornya, kendala lainnya adalah membuat membran yang memiliki permeabilitas oksigen tinggi disamping juga memiliki stabilitas fisik dan termal yang baik. Hasil penelitian menunjukan bahwa reaktor membran dengan berbahan dasar quartz yang terdiri atas satu buah pipa berukuran 32 x 28 mm, satu buah pipa berukuran 15 x 12 mm , satu buah pipa berukuran 8 x 6 mm, satu buah pipa berukuran 5 x 3 mm, sepasang (male dan female) joint tipe standard taper, dua buah joint tipe flat-O-ring, serta memiliki panjang efektif keseluruhan 80 cm, memiliki kinerja yang cukup baik untuk dioperasikan pada rentang temperatur 700-1000 0C. Pengeleman dengan komposisi 80 % bubuk pyrex dan 20 % bubuk perovskite LaFe0.8Ni0.2O3-6 memberikan hasil yang sangat baik dimana lem tidak mengalami kebocoran gas selama reaktor dioperasikan selama lebih dari 20 jam. Lem yang dihasilkan juga dapat dengan mudah dilepas dari reaktor tanpa merusak quartz atau membrannya. Membran perovskite LaFe0.8Ni0.2O3-6 yang dipreparasi menggunakan metode Santo(44) memiliki permebilitas (fluks) terhadap oksigen yang sangat baik yaitu sebesar 2x10-4 mol/cm.s. Untuk pengujian secara semi-batch, konversi metana yang diperoleh sebesar 70 %, selektivitas membran terhadap CO pada 5 menit pertama reaksi sebesar 5 % dan terus berkurang sampai nol, selektivitas terhadap H2 sebesar 100 % pada 1O menit pertama dan terus menurun sampai 30 % setelah reaksi dilangsungkan selama 45 menit, dan selektivitas terhadap CO2 kurang dari 1 %. Untuk pengujian secara kontinu, konversi metana yang diperoleh sebesar 60 %, selektivitas terhadap CO sebesar 30 %, selektivitas terhadap CO2 sebesar 40 %, dan selektivitas terhadap H2 kurang dari 10 %."

"Perovskite yang merupakan konduktor ion dan elektron dapat digunakan sebagai konduktor oksigen. Salah satu penggunaan perovskite adalah dalam reaktor membran perovskite yang digunakan baik sebagai pengayak udara, maupun sebagai katalis dalam reaksi oksidasi parsial metana untuk menghasilkan gas sintesis. Membran perovskite dibuat dengan menggunakan 3 metode, yaitu mengimpregnasi α-AI2O3 dengan perovskite LaFe0,8Ni0,2O0-6 kemudian dilapisi dengan sol LaFe0,8Ni0,2O0-6 dengan menggunakan teknik dip-coating (Membran PiP), melapisi penyangga α-AI2O3 komersial dengan -AI2O3 yang dibuat dengan pelarut air, kemudian diimpregnasi dengan perovskite LaFe0,8Ni0,2O0-6 (Membran AiP), serta melapisi penyangga α-AI2O3 komersial dengan -AI2O3 yang dibuat dengan pelarut etanol, kemudian diimpregnasi dengan perovskite LaFe0,8Ni0,2O0-6 (Membran EiP). Hasil uji permeabilitas oksigen mendapatkan bahwa kinerja membran hanya dipengaruhi oleh suhu. Pada suhu yang lebih tinggi, yaitu 865 °C, dihasilkan permeabilitas oksigen yang lebih tinggi daripada suhu 813 °C. Dari ketiga membran yang dipreparasi, Membran EiP menunjukkan kinerja yang paling baik dengan permeabilitas oksigen pada 865 °C sebesar 0,0005 mol/cm.detik. Hasil uji kinerja reaktor membran perovskite untuk oksidasi parsial metana menunjukkan keadaan yang belum tunak setelah dioperasikan selama 40 menit sehingga konversi dan selektivitas yang diperoleh masih fluktuatif"

"Membran mixed ionic-electronic conductor dengan struktur perovskite merupakan konduktor ion dan elektron oksigen yang sangat baik sehingga banyak digunakan sebagai pengayak udara. Dalam reaktor membran untuk reaksi oksidasi parsial metana, perovskite dapat digunakan sebagai pengayak udara untuk memisahkan oksigen serta sebagai katalis dalam reaksi oksidasi parsial metana. Perbedaan koefisien ekspansi termal yang sangat besar antara support Al2O3 dengan membran provskite menyebabkan membran perovskite mengalami perengkahan (cracking) dari supportnya. Preparasi membran dilakukan dengan dua metode yaitu metode pelapisan a-AI2O3 pada a-Al2O3 yang dilanjutkan dengan impregnasi dan pelapisan dengan perovskite serta metode presipitasi a-Al2O3 ke dalam a-Al2O3 yang dilanjulkan dengan impregnasi dan pelapisan dengan perovskite. Uji kinerja kedua membran diperoleh bahwa dengan metode pelapisan a-Al2O3 membran mengalami kebocoran 2 %, konversi metana 60 %, selektivitas CO 23 % dan selektivitas H; 56 %, sedangkan pada metode presipitasi a-Al2O3 membran mengalami kebocoran 0,8 %, konversi metana 60 %, selektivitas CO 45 % dan selektivitas H2 53 %."

"Reaksi oksidasi parsial metana dengan menggunakan membran mempunyai potensi untuk menghasilkan gas sintesis menggantika:n reaksi steam reforming yang prosesnya membutuhkan energi dan biaya yang besar. Membran yang dipilih adalah membran perovskite yang merupakan konduktor ion dan elektron dan memiliki permeabilitas oksigen yang baik. Membran perovskite yang digunakan berjenis LaFe0-8. Nio.zO3-6 yang di reparasi kemudian dilapisi dengan slurry perovskite dengan metodc spray coating. Bubuk percvskite yang dihasilkan dibuat dengan metode sol gci rute aqueous karena prekmsor garam anorganlk yang murah dan temperatur opcrasi yang mudah dikendalikan (80'C). Karakterisasi SEM memperlihatkan ketebalan membran sebesar 70 pm. Hasil uji kinerja menunjukkan bahwa membran masih mengalami kebocoran dengan tingkat kebocoran rata-rata sebesar 18 %. Na.."Tiun demikian membran mampu menjalani reaksi oksidasi parsial metana yang terbukti dengan terbentuknya gas CO dan H2 di bagian shell reaktor."

"Desain reaktor yang umumnya digunakan untuk reaksi oksidasi parsial metana adalah reaktor unggun tetap. Kendala yang ditemui pada desain reaktor jenis ini adalah terjadinya hor spa! dalam reaktor, terutama. pada. bagian awal masuknya reaktan ke dalam reaktor. Sebagai langkah awal untuk mengatasi permasalah di atas, dalam penelitian ini akan dibuat mikrorektor yang mengintegrasikan reaksi pembakaran dan reaksi reformasi dalam satu unit reaktor nrbentuk she!! and lube dimana gas dalam reaktor mengalir secara Counter current. Bagian tube reaktor dilapisi dengan katalis LN0 melalui 2 metode, yaitu dip-coating dan spray pyrolisis. Hasil penelitian menunjukkan bahwa desain reaktormikro berbahan dasar quartz, dense alumina, dan stailess steel, memiliki kinerja yang baik pada temperatur operasi 700°C. Reaktor berkatalis spray pyrolisis menunjukkan konversi metana yang lebih baik dibandingkan reaktor berkatalis dipcoming, Suhu pirolisis yang lebih tinggi menyebabkan Iuas permukaan katalis berkurang. Oleh karena itu, konversi metana katalis spray pyrolisis (T= 9oo°c) lebih tinggi dibandingkan katalis spray pyrofisis (T= l250°C) pada temperatur reaksi 600°C dan 500°C. Percobaan pada reaktor berkatalis spray pyrofisis menghasilkan selektivitas Hg pada temperatur ‘700°C>600°C>500°C, selektivitas CO1 pada temperatur 500“C>600°C>700"C, sedangkan selektivitas CO relatif stabil pada ketiga temperatur tersebut. Terbentuk pula deposit karbon pada permukaan katalis ini. Dalam penelitian ini belum dapat diketahui daerah reaksi pembakaran metana dan daerah reaksi reformasi, Profil suhu reaktor berkatalis hampir sama dengan proiil suhu reaktor kosong."

"Reaksi oksidasi parsial metana mulai diminati sejak 1990-an, karena reaksinya yang bersifat eksotermik dan juga rasio H2/CO yang dihasilkan adalah 2 yang cocok untuk reaksi Fischer Tropsch dan praduksi metanol. Proses ini menguntungkan dibandingkan dengan proses pembentukan sintesis gas dengan metode konvensional (reformasi kukus) yang sangat endotermik dan rasio H2/CO≥3 yang tidak sesuai untuk proses Fischer Tropsch. Katalis Ni/A1203 telah banyak digunakan untuk reaksi oksidasi parsial metana. Namur terjadinya deposit karbon dan deaktivasi katalis menjadi kendala utama pada proses ini.Katalis serbuk Ni/ γ -A1203 dipreparasi dengan metode sol gel menggunakan aluminium isopropoksida sebagai prekursor untuk mendapatkan penyangga dengan luas permukaan tinggi dan lebih berpori, metode impregnasi dengan Ni(NO3)3.6H2O sebagai prekursor untuk mendapatkan inti aktif nikel dengan variasi penambahan promotor CeO2, La2O3, dan MgO alau kombinasinya. Perlakuan ultrasonik diberikan pada saat proses impregnasi dengan frekuensi 18 - 22 kHz selama 60 menit.Katalis Nily-A1203 dengan variasi promotor CeO2 dari MgO (SG 5NCT--CeMg) dengan loading Ni 5% berat memiliki aktivitas katalitik yang tinggi dan stabil dalam waktu reaksi hingga 48 jam. Konversi metana rata-rata sebesar 97,06 % dan selektivitas produk H2 dan CO berturut-turut sebesar 83.38% dan 73,14% dengan rasio produk H2/CO adalah 2,28. Penambahan promotor CeO2 meningkatkan chemisorption H2 sedangkan promotor penambahan MgO meningkatkan jumlah inti aktif nikel dengan mencegah terbentuknya spinel NiA12O4 yang merupakan fasa tidak aktif dengan terbentuknya spinel MgAl2O4 sehingga kombinasi keduanya dapat meningkatkan kinerja katalis. Reaksi tersebut dilakukan pada kondisi tekanan atmosferik, pada temperatur 800°C, rasio reaktan CH4 : O2 = 2 : 1,2 dan WIF = 0,2 g.detiklml. Perlakuan ultrasonik yang diberikan dapat menaikkan selektivitas produk H2 dan CO hingga 9% dan 12% berturut-turut, karena memiliki diameter partikel yang lebih kecil dan komposisi yang lebih seragam dibandingkan dengan katalis tanpa perlakuan ultrasonik.

---

Partial oxidation of methane has been an interested process since 1990s, because of the reaction is mildly exothermic and also the syngas obtained a suitable H2/CO ratio of 2 for Fischer Tropsch process and production of methanol. This process is more valuable than the process of syngas production through conventional method (Steam Reforming) which is a highly endothermic reaction and the H2/CO≥3ratio of 3 is not suitable for Fischer Tropsch process. Ni/Al2O3 catalyst has been widely used for partial oxidation of methane reaction. Nevertheless the carbon deposit and catalyst deactivation has become the main obstacle in this process.

The powder of Nily-Al2O3 catalyst was prepared by sol gel method using aluminum isopropoxide as a precursor to get a support with high surface area and more porous, impregnation method with Ni(N03)3.6H2O as precursor to get the active site of nickel with addition of various promoters CeO2, La2O3, and MgO or the combination of them. Ultrasonic treatment when impregnation process has been done with 18 - 22 kHz frequency for 60 minutes.

Nily-Al2O3 catalyst with promoters CeO2 and MgO (SG 5NU-CeMg) with 5 wt. % loading of Ni has high catalytic activity and stable for 48 hours time reaction. The mean methane convert-ion is 97,06 % and the product selectivity of H2 and CO is 83.38% and 73,14% respectively, with product H2/CO ratio of 2,28. The addition of CeO2 promoter increase the H2 chemisorptions while the addition of MgO promoter increase the active site of nickel with decreasing the formation inactive NiAl2O4 spine' by forming a stable MgAI2O4 spinel, therefore the combination of these two kind promoters increase the performance of the catalyst. These reaction was studied at atmospheric pressure, with temperature 800°C, CH4:O2 ratio is 211,2 and WIF ratio is 0,2 g.second/ml. Ultrasonic treatment increase the product selectivity of Hz and CO up to 9% and 12% respectively, because of has a smaller particle diameter and more homogeneous composition than the catalyst without ultrasonic treatment."

"ABSTRAKDalam penelitian ini dikembangkan model reaktor unggun tetap (fixed bed) untuk proses oksidasi parsial katalitik, yaitu berupa model heterogen satu dimensi dengan kondisi adiabatis. Pengaruh dispersi aksial massa dalam reaktor dipertimbangkan dengan menggunakan pendekatan koefisien difusivitas efektif aksial, dan dispersi aksial energi dengan pendekatan koefisien konduktivitas efektif panas. Model heterogen ini membedakan kedua fasa pada reaktor, yaitu fasa solid berupa pelet katalis, dan fasa gas pada ruang antar pelet. Model ini juga mempertimbangkan adanya batasan transfer massa dan panas antar fasa, juga batasan difusi pori dalam pelet katalis. Model reaktor ini menggunakan mekanisme reaksi oksidasi parsial langsung ('direct oxidation') dari Hickman dan Schmidt, yang melibatkan 19 reaksi elementer dari adsorpsi, desorpsi dan reaksi permukaan.Penyelesaian problema difusi-reaksi dalam partikel katalis skala pelet dilakukan dengan metoda kolokasi ortogonal. Sedangkan persamaan-persamaan diferensial parsial eliptik skala reaktor diselesaikan dengan menggunakan `formulasi control volume' atas persamaan neraca massa, panas dan momentum.Proses oksidasi parsial katalitik dipelajari dengan melalui pemodelan reaktor beserta proses reaksi yang terjadi dan dengan melakukan simulasi komputer. Model reaktor unggun tetap tersebut disimulasikan pada beberapa kondisi proses, dengan melakukan variasi tekanan masuk reakor, diameter partikel katalis pada kondisi tekanan atmosfir sesuai dengan Hikman dan Schmidt. Selanjutnya dicoba melakukan simulasi pada kondisi tekanan tinggi untuk mendekati ke kondisi reaktor industri.Hasil secara menyeluruh menunjukkan bahwa problema proses oksidasi parsial katalitik yang kompleks itu dapat digambarkan dengan baik melalui model heterogen yang dikembangkan tersebut. Model tersebut menghasilkan profil konsentrasi intrapartikel skala pelet, serta profil konsentrasi dan temperatur pada koordinat aksial skala reaktor, yang menggambarkan kinerja reaktor.Hasil-hasil yang diperoleh terlihat sesuai dengan Hickman dan Schmidt, diperoleh bahwa H2 dan CO merupakan produk primer dari `proses langsung', serta dihasilkan sedikit produk H2O dan CO2. Simulasi menunjukkan bahwa oksidasi parsial katalitik merupakan proses dengan reaksi yang berlangsung cepat, dengan fluks produksi maupun konsumsi komponen terutama terjadi di awal reaktor (sekitar seperempat bagian dan masukan reaktor), untuk selanjutnya manumit dengan cepat. Ini menghasilkan profil yang curam pada awal reaktor dan selanjutnya mengarah ke profil mendatar. Dengan reaksi yang cepat tersebut, didapatkan bahwa reaksi berlangsung hanya pada zone reaksi yang tipis dari permukaan partikel katalis (10%). Bagian selanjutnya dari katalis tidak lagi terjadi reaksi, profil menjadi mendatar yang disebut dengan zone `burn out'.Model ini selanjutnya dapat digunakan untuk penelitian yang lebih jauh terhadap proses oksidasi parsial katalitik dan untuk mendisain reaktor unggun tetap berskala industri, dengan melakukan lebih banyak studi variasi variabel proses, serta didukung dengan studi verifikasi atas model ini. Dengan model reaktor ini juga dimungkinkan.

---

ABSTRACT

A fixed bed reactor model for catalytic partial oxidation is developed by applying a heterogeneous one dimensional model with adiabatic condition. The axial dispersion of mass is taken into account by axial effective diffusion coefficient, and the axial dispersion of enthalpy by axial effective thermal conductivity. The heterogeneous model distinguishes between the two phases in the reactor; a solid phase consists of the catalyst pellets in the reactor, and the fluid phase consists of void phase between the pellets. The model considers interphase mass and heat transfer limitation, also the pore diffusion limitation in catalyst pellet.

This model uses a step model reaction scheme involving 19 elementary reaction of adsorption, desorption and surface reaction proposed by Hickman and Schmidt, which known as a direct partial oxidation process.

Method of orthogonal collocation is used to discretize the diffusion-reaction problem in intraparticle pellet scale, and a set of elliptic partial differential equation in reactor scale is solved using finite volume formulation over the balance equations of mass, heat and momentum.

The process of catalytic is studied through numerical modeling and computer simulation. The fixed bed reactor model is simulated at several processes conditions by making variation on reactor inlet temperature, catalyst particle diameter at atmospheric pressure reactor according to Hickman and Schmidt. Then it is tried to simulate at higher pressure closing to the condition of industrial reactor.

The overall results show that this complex catalytic partial oxidation process can be well described by this heterogeneous model. The model results on both intraparticle pellet scale profile of concentration, and the axial reactor scale temperature and concentration profile.

The results are in satisfy agreement with Hickman and Schmidt, since H2 and CO are primary product of direct oxidation process, and less H2O and CO2 produced. The simulations show that catalytic partial oxidation is a fast reacting system, which most reacting components production fluxes resulted at the beginning part of reactor and the rest part are very low. This makes a steep profile at the beginning part of reactor and become flat toward the end of reactor. Since the reaction is very fast, it is founded that in catalyst particle pore there is a thin reaction zone where reaction takes place. The other part of the particle is called `bum-out' zone, with no reaction take place anymore, there will be no concentration profile in this zone.

This model can be used for further investigation of catalytic partial oxidation process and in designing a fixed bed industrial reactor scale, by making more process variation study, also making a verification study of this model. It is also possible to apply other kinetics of catalytic partial oxidation which implement more complete and complex reaction mechanism."

"Oksidasi parsial metana menjadi produk Iain yang Iebih berdaya guna sepeni metanol dan fomxaldehid, telah menjadi perha1ian para peneliti. Masalah utama da|am konversi metana tersebut adalah ikatan C-H dari CH4 lebih kuat dari molekul lain, sehingga kondisi operasi hams dapat memutuskan kekuatan ikatan C-H yang pertama (mst C-H bond) dan molekul CH4 (104 kkaumol) dan mengontrol produk oksigenat yang terjadi supaya tidak teroksidasi lebih lanjut menjaci oksida karbon.Pada penelitian ini, penulis menguji keaklifan katalis garam heteropoli Cu@.(PW12O4n)z [disingkat CuPW| pada reaksi oksidasi parsial metana. Preparasi CuPW dilakukan dengan mensubstitusi atom H dari asam H3PW12O4° dengan Iogam Cu dari Cu(N03)2.3H2O. lnti aklif Cu dkend mempunyai kemampuan baik untuk oksidasi parsial metana. Karakterisasi inframerah, Iuas pem1ukaan, kemampuan adsorpsiadesorpsi secara kualjtatif maupun kuantitatif dilakukan untnk mendapatkan data-data penunjang.Pengujian aktifitas katalis dilakukan pada reaktor unggun tetap dan, pada kondisi : rentang suhu 300 - 700 °C, tekanan 1 atmosfir, rasio CHJO2 = 9 dan WIF dan V25 sampai dengan 'hm [gr-kat.min!ml]. Produk akhir yang diperoleh adalah CO, CO2, HQO, dan CHOH tanpa terbentuk CH3OH, dengan selektivitas C02 dan H20 terbesar. Hasil terbaik untuk memperoleh fonnaldehid, cnberikan oleh katalis Cua(PW12O4o)z pada temperatur 600 °C dan Iaju alir 'hm [gr-katminlmll dengan selekivitas CHOH sebesar 0,456 %, yield CHOH 0,012 % dan konversi metana 2,559 %.Analisis kemampuan adsorpsi-desorpsi katalis terhadap oksigen dan metana memperlihaikan bahwa katalls mampu mengadsorp keduanya dengan kekuatan yang bersaing, sehingga rasio umpan merupakan faktor yang peming dalam reaksi oksidasi parsial."